Tháng 5 năm 1955, Vallée lần đầu tiên nhìn thấy một vật thể bay không xác định ngay trên quê nhà của mình ở Pontoise. Sáu năm sau, vào năm 1961, khi đang làm việc cho nhóm nhân viên của Ủy ban Vũ trụ Pháp, Vallée tuyên bố đã chứng kiến ​​sự phá hủy những cuộn băng theo dõi của một vật thể không xác định quay quanh Trái Đất. Đối tượng cụ thể là một vệ tinh đi ngược – nghĩa là một vệ tinh quay quanh Trái Đất theo hướng ngược lại với vòng quay của Trái Đất. Vào thời điểm ông quan sát điều này, không có tên lửa nào đủ mạnh để phóng một vệ tinh như vậy, vì vậy nhóm nghiên cứu khá phấn khích khi họ cho rằng lực hấp dẫn của Trái Đất đã níu kéo được một vệ tinh tự nhiên (tiểu hành tinh). Ông tuyên bố rằng một cấp trên giấu tên đã đến và xóa cuộn băng. Những sự kiện này đã góp phần vào mối quan tâm lâu dài của Vallée về hiện tượng UFO. Vallée bắt đầu trao đổi thư từ với Aimé Michel (người sẽ trở thành cố vấn và cộng tác viên nghiên cứu trọn đời) vào năm 1958.

Vào giữa những năm 1960, giống như nhiều nhà nghiên cứu UFO khác, Vallée lúc ban đầu đã cố gắng xác nhận Giả thuyết ngoài Trái Đất (hay ETH) khá phổ biến. Nhà nghiên cứu UFO Jerome Clark[3] lập luận rằng hai cuốn sách UFO đầu tiên của Vallée là một trong những lời biện hộ tinh vi nhất về mặt khoa học của ETH từng được dựng lên.

Tuy nhiên, đến năm 1969, kết luận của Vallée đã thay đổi và ông công khai tuyên bố rằng ETH quá hẹp và bỏ qua quá nhiều dữ liệu. Vallée bắt đầu khám phá những điểm tương đồng giữa UFO, giáo phái, phong trào tôn giáo, ác quỷ, thiên thần, ma, những vụ nhìn thấy sinh vật thần bí và hiện tượng tâm linh. Suy đoán về các liên kết tiềm năng này lần đầu tiên được nêu chi tiết trong cuốn sách UFO thứ ba của Vallée nhan đề Passport to Magonia: From Folklore to Flying Saucers (Hộ chiếu đến Magonia: Từ văn hóa dân gian đến Đĩa bay).

Thay thế cho giả thuyết về chuyến viếng thăm ngoài Trái Đất, Vallée đã đề xuất một giả thuyết về chuyến viếng thăm đa chiều kích. Giả thuyết này đại diện cho một phần mở rộng của ETH nơi mà người ngoài hành tinh được cho là có khả năng đến từ bất cứ nơi đâu. Các thực thể này có thể vượt qua khoảng không-thời gian đa chiều, và do đó có thể cùng tồn tại với con người, nhưng vẫn không bị phát hiện.

Sự phản đối của Vallée đối với thuyết ETH nổi tiếng đã không được đón nhận bởi các nhà nghiên cứu UFO lẫy lừng của Mỹ, do đó ông bị coi là một kẻ bị ruồng bỏ. Thật vậy, Vallée tự coi mình là một "kẻ dị giáo trong những kẻ dị giáo".

Sự phản đối của Vallée đối với thuyết ETH được tóm tắt trong bài viết nghiên cứu của ông, "Five Arguments Against the Extraterrestrial Origin of Unidentified Flying Objects" (Năm luận điểm chống lại nguồn gốc ngoài Trái Đất của các vật thể bay không xác định), Tạp chí Khám phá Khoa học, 1990:

Ý kiến khoa học nói chung đã chiều theo dư luận với niềm tin rằng các vật thể bay không xác định không tồn tại ("giả thuyết hiện tượng tự nhiên") hoặc, nếu chúng, phải thể hiện bằng chứng về chuyến viếng thăm của một số chủng tộc du hành vũ trụ tiên tiến (giả thuyết ngoài trái đất hoặc "ETH"). Quan điểm của tác giả là việc nghiên cứu về UFO không cần phải giới hạn ở hai phương án này. Ngược lại, cơ sở dữ liệu tích lũy thể hiện một số mô hình có xu hướng chỉ ra rằng UFO là có thật, đại diện cho một hiện tượng không được công nhận trước đây và rằng các sự kiện không hỗ trợ khái niệm chung về "những du khách vũ trụ." Năm lập luận cụ thể được nêu ở đây mâu thuẫn với ETH:

1. các cuộc gặp gỡ ở cự ly gần không giải thích được nhiều hơn nhiều so với yêu cầu cho bất kỳ khảo sát vật lý nào về Trái Đất;
2. cấu trúc cơ thể hình người của "người ngoài hành tinh" được cho là không có khả năng bắt nguồn từ một hành tinh khác và không thích nghi về mặt sinh học với du hành vũ trụ;
3. hành vi được báo cáo trong hàng ngàn báo cáo về vụ bắt cóc mâu thuẫn với giả thuyết về thí nghiệm di truyền hoặc khoa học trên người bởi một chủng tộc tiên tiến;
4. sự mở rộng của hiện tượng xuyên suốt lịch sử loài người được ghi lại chứng minh rằng UFO không phải là một hiện tượng đương đại; và
5. khả năng rõ ràng của UFO nhằm thao túng không gian và thời gian cho thấy những sự thay thế hoàn toàn khác biệt và phong phú hơn.

Vallée đã góp phần vào việc điều tra Phép lạ tại Fatima và những lần Đức Mẹ hiển linh. Công trình của ông đã được sử dụng để hỗ trợ Giả thuyết UFO Fatima. Vallée là một trong những người đầu tiên suy đoán công khai về khả năng "vũ điệu mặt trời" tại Fatima là UFO. Ý tưởng về UFO không được biết đến vào năm 1917, nhưng hầu hết những người tham dự sự kiện Fatima sẽ không quy kết các hiện tượng được tuyên bố ở đó cho UFO, chứ đừng nói đến người ngoài hành tinh. Vallée cũng đã suy đoán về khả năng các sự kiện tôn giáo khác có thể là kết quả của hoạt động UFO bao gồm Đức Mẹ Lộ Đức và những lần mặc khải của Joseph Smith. Vallée và các nhà nghiên cứu khác đã ủng hộ nghiên cứu sâu hơn về các hiện tượng bất thường trong cộng đồng học thuật. Họ không tin rằng điều này chỉ nên được xử lý bởi các nhà thần học.[4][5][6]

Nhờ sự tán thành của ông, sự giao thiệp với SRI và mối quan hệ bạn bè với Harold E. Puthoff và nhà phân tích của Cơ quan Tình báo Trung ương Kit Green (người đã nhận được một giấy phép an ninh tạm thời dành cho mình vào năm 1974), Vallée đã được tư vấn không liên tục về nghiên cứu nhìn từ xa được phân loại (bao gồm cả Dự án Stargate) trong suốt những năm 1970 và 1980. Trong các thí nghiệm SRI đầu tiên (do Puthoff và Russell Targ dẫn đầu với Green là người liên lạc của CIA), ông đã làm quen với Uri Geller, Edgar Mitchell, Charles Musès, Andrija Puharich, Jack Sarfatti, Arthur M. Young, Edwin C. May, Pat Price và Ingo Swann. Năm 1973, Bill Whitehead, biên tập viên Doubleday đã giới thiệu Vallée với Ira Einhorn, một cộng sự thân thiết của Puharich; sự kết giao này của họ sẽ mở rộng mạng lưới kinh doanh và huyền bí của Vallée cho đến khi Einhorn bị buộc tội giết bạn gái cũ vào năm 1979.

Gần đây, ông đã được liên kết với Robert Bigelow với tư cách là cố vấn cho Viện Khoa học Khám phá Quốc gia và là thành viên của ban tư vấn khoa học của Bigelow Aerospace.